Après avoir tenu un second rôle dans « 14 Heures » (1951), Grace Kelly est choisie par le réalisateur Fred Zinnemann pour faire face à Gary Cooper, figure majeure du cinéma américain de l’époque dans « Le train sifflera trois fois ». Dans ce western, elle incarne Amy Fowler, l’épouse du shérif Will Kane (Gary Cooper). Ce dernier décide d’arrêter le métier qu’il exerce dans une petite ville du Nouveau-Mexique. Au moment de le faire, un bandit qu’il avait passé des années à traquer refait son apparition. Entre son sens du devoir et sa vie familiale, le choix est difficile. Et rien ne se passe comme prévu.

Si Gary Cooper est récompensé par l’Oscar du Meilleur acteur, Grace Kelly devient la jeune actrice prometteuse d’Hollywood. La voie est libre pour enchaîner les grands rôles.

Le très remarqué réalisateur John Ford (« Les Raisins de la colère ») choisit Grace Kelly pour faire partie d’un trio glamour hollywoodien dans le remake de « La Belle de Saïgon » de Red Dust sorti en 1932 intitulé « Mogambo ». Clark Gable reprend le rôle qu'il y tenait vingt ans plus tôt. Jean Harlow et Mary Astor sont remplacées par Ava Gardner et Grace Kelly. L’histoire ne se passe plus en Indochine, mais au Kenya, dans un décor somptueux qui a également participé à la postérité du film.

Clark Gable incarne Victor Marswell, un guide de safari qui s’occupe également de capturer des animaux africains pour les envoyer dans les zoos européens. Une idylle débute avec Eloise Kelly (Ava Gardner), une Américaine en vacances au Kenya. Le duo est perturbé par l’arrivée de Linda Nordley (Grace Kelly), une Anglaise venue faire du tourisme avec son époux anthropologue (Donald Nordley). L’un des plus beaux trios amoureux du cinéma hollywoodien se forme. En 1954, Grace Kelly remporte le Golden Globe de la Meilleure actrice dans un second rôle et décroche une nomination aux Oscars.

Pour sa deuxième collaboration avec le maître du suspense, Grace Kelly joue une nouvelle fois dans un huis clos. Et toujours un appartement new-yorkais. Comme pour tous les films précédents, l’actrice partage l’affiche avec l’un des acteurs les plus convoités de l’époque, James Stewart. Dans « Fenêtre sur cour », il joue L.B Jefferies, un photographe se retrouvant en fauteuil roulant à la suite d’un accident.

Depuis la fenêtre de son appartement de Greenwich Village, pendant un été de fortes chaleurs, il observe ses voisins à longueur de journée, jusqu’au moment où il pense avoir été le témoin d’un meurtre. Il accuse alors Lars Thorwald d’avoir tué son épouse avec qui il s’est disputé quelques instants plus tôt. Dans son enquête, le photographe est épaulé par sa compagne, Lisa Fremont (Grace Kelly) et un ami détective. Un film où chaque regard et chaque mouvement ont leur importance et où l’actrice est dépeinte comme la compagne idéale.

Après ses premiers très bons films, Grace Kelly est repérée par Alfred Hitchcock avec qui elle tournera à trois reprises – « Le crime était presque parfait » reste l’un des films préférés des amatrices de films à suspense. Mariée à un champion de tennis nommé Tony Wendice (Ray Milland), Margot Wendice (Grace Kelly), une jeune héritière, a une aventure avec Mark Halliday, un auteur de romans policiers. Lorsque son époux découvre la liaison, il planifie son meurtre. Mais la jeune femme déjoue le plan. L’enquête policière se déroule ensuite dans un huis clos sous haute-tension. « Le crime était presque parfait » participera à la glamourisation de Grace Kelly et à sa postérité de muse hitchcockienne.

En 1955, Grace Kelly est au sommet de sa carrière. Dans « La main au collet », elle forme avec Cary Grant le duo du film d’Alfred Hitchcock adapté du roman de David Dodge, sorti trois ans plus tôt. Il s’agit de sa dernière collaboration avec le réalisateur. Tourné sur la Côte d’Azur, et en partie à Monaco – un signe qui ravit les Monégasques lorsque Grace Kelly épouse le prince l’année suivante.

« La Main au collet » met en scène John Robie (Cary Grant), un ancien cambrioleur aussi surnommé « Le Chat », et Frances (Grace Kelly), la fille de l’une des femmes les plus riches de la Riviera. Ensemble, ils vont mener l’enquête pour découvrir le coupable des vols qui touchent toutes les grandes propriétés des environs. L’alchimie entre Cary Grant et Grace Kelly transperce l’écran. D’autant plus qu’il restera l’un des plus fidèles amis de la princesse de Monaco jusqu’à la fin de sa vie, en 1982.

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